EnSM：锂硫电池单原子催化剂的基础、应用和机遇
01
导读
电动汽车（evs）的快速发展对储能装置的能量密度的提出了更高的要求。目前，锂离子电池（lib）由于其高能量密度和长期循环稳定性的优势，占据了大部分电动汽车可充电电池市场。然而，其缓慢的动力学转化和严重的多硫化锂（lipss）穿梭效应严重地阻碍着锂硫电池的商业化应用 (图1a-b)。探索促进lips转化反应的有效催化剂是提高活性材料利用率和消除lips穿梭效应的有效策略。
近年来，单原子催化剂（sac）由于其100%的原子利用效率、优异的催化活性和选择性，以及可调的结构，而成为电催化领域的一个新的前沿和热点。这些先进的特性赋予sac在li-s电池中的巨大潜力(图1c)。
图1. （a）元素s8作为li-s电池活性材料，电池存在的问题。（b）li-s电池的理论充放电曲线。（c）sac对li-s电池中lips的催化作用。@elsevier
02
成果概述
最近，深圳大学刘剑洪与张黔玲团队在energy storage materials期刊上发表了标题为“fundamental, application and opportunities of single atom catalysts for li-s batteries”的综述型论文，全面深入地介绍了锂硫电池中单原子催化剂（sacs）的催化机理、结构和催化性能，并对sacs在锂硫电池不同组分中的实际与潜在应用进行总结，为设计具有高电催化性能的sacs和多原子催化剂提供新思路。
03
文章解读
1.sac的工作原理
在充电过程中，sacs活性位点首先吸附li2s产物，并形成强金属-硫（m-s）键，延长并削弱li-s键，诱导li+从li2s中分离，同时新的li2s分子结合到中间产物链中，不断重复以上脱锂和结合新li2s的步骤，以延长s链，从而完成li2s的氧化反应。
而在放电过程中，sacs中的金属活性位点可有效吸附lipss，并通过路易斯酸碱作用形成金属-硫（m-s）键和n-li键，m-s键和n-li键协同固定lipss，削弱li-s键，从而降低lipss的分解能垒并加速其转化反应。
其次，由电子轨道理论，当活性位点吸附lipss时，金属原子的4d轨道与s原子的p轨道发生d-p轨道杂化，随着原子序数的减小，填充反键轨道的电子减少而m-s键增强，表现出更好的催化性能。
图2. （a）fe sa催化li2s脱硫反应的机理。（b）tm原子与s之间的d-p轨道杂化理论@ elsevier
2.sac的构效关系
（1）尺寸效应
图 3. （a） 不同尺寸的金属颗粒的表面自由能和每个原子的比活性示意图。（b）催化剂的比活性是负载/尺寸的函数。（c）纳米颗粒、簇和单个原子的几何和电子结构。（d）lips分别在co-nps、co-acs和co-sas表面上的还原反应的能量分布，以及用s物种弛豫后催化剂的平均键距示意图。@elsevier
将催化剂的尺寸减小到几纳米、原子簇甚至单个原子有几个优点：（1）提高活性原子的暴露度、表面积和比催化活性；（2） 降低活性原子的配位数；（3） 形成量子尺寸效应；（4） 实现了强大的金属-载体-材料相互作用。虽然减小尺寸表现出了许多优势，但同时牺牲了催化剂的稳定性。簇和单原子通常不能单独稳定，需要锚固在载体材料上。催化剂的比活性随着尺寸的减小而提高，当它是单个原子时达到最高值，再次强调了sac的重要性和优势。此外，当颗粒尺寸减小到量子点（几纳米）和单个原子时，催化剂的电子结构逐渐改变（图3）。由于电子和几何结构的差异使得不同尺寸和形状的催化剂对包括li-s电池在内的催化体系催化性能有很大影响。
（2）sac的结构及其对li-s电池电催化性能的影响
图4.典型的sac由载体、中心金属原子、配位原子、环境原子和客体基团组成。@ elsevier
sac通常由五个重要组分组成，它们是：载体，中心金属原子，配位原子，客体基团和环境原子。
（1）载体是sac的重要组成部分，许多材料可以用作sac的载体，包括碳、氧化物、硫化物、mof、mxene等。载体应具有高表面积、丰富的锚固位置和高化学稳定性，还应具有高的电子传导性和可调谐结构，以增强s复合正极的电子传导性并适应充电/放电产物的体积变化。
（2）中心金属原子是实际的催化活性位点。选择合适的中心金属原子不仅要考虑中心金属原子的稳定性，还要考虑原子大小、轨道结构、电子结构和配位环境。
（3）中心金属原子的d电子高度受配位环境的影响。配位原子的引入可以为衬底提供更多的缺陷，从而促进中心金属原子的锚定能力。配位原子对于稳定中心金属原子和提高其催化性能也至关重要。此外，配位原子还可以影响中心金属原子的电子结构和几何构型，从而调节催化剂的性能。在为li-s电池设计合适的sac时，应仔细考虑配位原子对中心金属原子和载体的影响、配位原子与lips之间的相互作用以及不同配位原子的其他协同效应。
（4）与配位原子类似，客体基团/原子可以通过与中心金属原子键合而引入sac。li-s电池中sac的理想客体基团应为：i）可行地引入并可控，ii）能够增强催化性能，iii）适当的尺寸和配置，而不影响反应物和活性位点之间的配位。
（5）与客体原子相比，环境原子不与中心金属原子和配位原子直接键合，但它们仍然可以通过长距离离域调节sac的电子结构和催化性能。环境原子通常以杂原子的形式引入到载体中，可以调节电子结构并稳定中心金属原子。此外，客体基团还通过与中心金属原子的键合或通过分子间相互作用影响sac的电子结构。
3. sac在li-s电池中的应用
（1）硫复合正极
合适的s复合电极是li-s电池实现高能量密度和长期循环性能的关键。具有100%原子暴露和利用率，以及小质量比的sac，是构建s复合正极的最有潜力和最新的催化剂。具有n配位原子，并由多孔碳材料负载的过渡金属基sac作为li-s电池的电催化剂的应用已被广泛研究。此外，通过将sac与其他颗粒型催化剂偶联，利用了两种催化剂材料的协同效应的优势，具有双催化剂材料的s复合正极和负极来提高li-s电池的活性材料利用效率和长期循环性能（图5）。
图5.（a）带有双层催化剂的li-s电池图解。（b） 长链lips的稳定几何计算。（c） fe-n@c和co-n@csac上lips（li2s4、li2s6和li2s8）的结合能。（d）fe-n@c, co-n@csac和n@c上 li2s的分解能垒。（e）具有不同s复合正极分层结构的li-s电池的循环性能比较。（f）saco /sa-zn@n-c/cnts复合材料的合成示意图。（g） lips在–co/sa-zn@n-c/碳纳米管，–co@n-c/碳纳米管，–sa-zn@n-c和–n-c上的氧化还原反应的能量分布，以及（h）它们在0.2c下的循环性能。@ elsevier
（2）sac作为隔膜/中间层
li-s电池中的隔膜不仅作为避免电池短路的绝缘层，而且可以抑制lips的迁移。sac改性的隔膜/夹层由于其高电导率、强的lips吸附性能和催化能力而成为尖端。因此，已经进行了许多研究来研究sac改性的隔膜/夹层，以提高li-s电池的整体性能。一系列实验结果表明，改进的隔膜不仅可以解决lips穿梭效应问题，还可以解决锂枝晶问题。通过sac材料修改隔膜或创建夹层是防止lips穿梭，并增强li-s电池电化学性能的有前途的策略（图6）。
图6.（a） janus隔膜结构的示意图，负极使用bio-mof-100材料，正极侧使用znenc，可有效调节锂沉积，并防止lips穿梭效应。（b）使用celgard隔膜、zif-8/celgard隔膜和bio-mof-100/celgard隔膜的li/li电池的循环性能，面积容量为2 ma h cm–2，电流密度为1 ma cm–2超过4000 h。（c）2.05v下，li2s8/四甘醇溶液中sp和znenc电极的恒电位放电曲线。（e）多功能janus隔膜的制备示意图。（f）不同隔膜的li-s电池的速率性能和（g）长循环性能。@ elsevier
（3）sacs作为锂硫电池电解质添加剂
液体电解质的成分对li-s电池的性能极其重要。电解质添加剂可以进一步优化电解质组分，以调整sei和cei的化学/物理性质，从而提高li-s电池的性能。一系列实验结果表明，当sac或其类似物作为多功能电解质添加剂时，可以调节lips的溶解度，促进长链lips转化为固体产物，并缓解lips的穿梭效应（图7）。
图7.(a) copccl结构及其与li2s相互作用的dft模拟。金属锂浸泡在含(b) copccl及(c) copc电解液中的图片。(d) 使用标准dol-dme电解质(std)、std- copc和std- copccl电解质的锂硫电池的循环性能和(e) 倍率性能。(f) s8和lipss吸附在tipc和nipc上的电荷密度差异。(g) s8/lipss在tipc和h2pc上转换反应的自由能谱图。@ elsevier
（4）sac用作li负极
锂金属由于其低质量密度、高比容量和最低还原电势，是锂电池的一种有前景的负极材料。然而，锂的高化学反应性使其易于与电解质反应并产生不稳定的sei层。此外，在电池循环过程中不可避免地会出现无法控制的锂枝晶问题。近年来，将sac用作沉积基底或工程层显示了调节锂电镀/剥离行为，以提高锂负极稳定性和电池循环寿命的潜力。而sacs由于其特殊的电子结构，表现出良好的局部电子密度调节能力，可作为锂沉积基底，并提供大量的成核位点，有效优化成核条件，实现锂离子的均匀沉积，缓解锂枝晶的生长，从而显著提高锂金属的稳定性和电池的循环寿命（图8）。
图8. (a)裸锂表面和锌原子负载石墨烯表面的锂沉积过程示意图。(b) graphene、znsas和n-graphene的电子密度差和表面结合能。(c) znsas上的li迁移路径和能垒。(d)电流密度为0.5macm−2时znsas和kb电极上镀/脱锂的电压分布。(e)电流密度为1macm-2时li/znsas和li/kb电池的循环稳定性和库仑效率。(f)锂对称电池和li@znsas对称电池的电压曲线。(g)双功能zn1-hnc纳米反应器的合成工艺示意图。(h) zn1-hnc和sp衬底上li原子结合能的比较。(i) li原子吸附在zn1-hnc上的电荷密度差异。(j)在电流密度为3 ma cm-2、容量为3 mah cm-2时，zn1-hnc-li、hcn-li、sp-li和cu-li电极对称电池的长循环性能。@ elsevier
04 总结与展望
图9. li-s电池sac的前景。@ elsevier
sacs材料的合成是一个复杂的过程，需要时间和能量。难以实现大规模的工业生产和商业应用。为了促进li-s电池sac的进一步发展，可以从以下几方面继续优化和深入研究：
（1）通过数学建模筛选具有高催化性能的sac的结构并评估它们对li-s电池电化学性能的影响。然后开发合成策略以获得所需的sac。
（2） 开发简单和通用的合成策略，以获得具有良好稳定性和可控金属原子负载的理想sac。
（3） 为li-s电池开发dac或多原子催化剂。
（4） 探索li-s电池中原子催化剂的催化机理。特别是，对电池运行过程中s物种以及sac的瞬时变化进行原位研究。
（5） 拓宽sac的应用领域、降低sac的成本并促进其商业应用。因此，应该开发一种简单且大量生产的合成技术。
此外，实验室研究的大多数电池都有过量的电解质和锂负极，这掩盖了商用电池的实际问题，并导致许多不准确的结论。简单地扩大低s负载电池的配置并不能保证高性能工业电池。开发高效的合成方法来制备具有可调结构的sacs材料，该材料适合于特定条件，以满足长期循环寿命、高速率、高s质量负载和低e/s比的要求，这是li-s电池工业化的开始。
05
成果启示
sac已应用于li-s电池的各种组件中。sac的结构对催化性能至关重要。sac的每个组成部分，包括支撑材料、中心金属原子、配位原子、客体基团和环境原子，以不同的方式对sac系统的电子结构、轨道杂化和几何构型产生巨大影响。尽管在将sac应用于li-s电池方面取得了许多进展，然而，用于li-s电池的sac的开发仍处于初始阶段，仍然需要解决许多挑战。我们需要在现有基础上精确地制备具有期望结构的sac来提升li-s电池性能。
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EnSM：锂硫电池单原子催化剂的基础、应用和机遇
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诺基亚从EIB获得5亿欧元贷款，用于加快5G研发
利用挤出式3D生物打印技术有效去除PAPN细菌活性功能体
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RCU控制系统的功能及特点详细介绍
PCB抄板中影响文件图效果的因素有哪些
AI 如何重塑设计和仿真
PLC控制伺服系统步骤_西门子PLC控制的伺服控制系统详解
蓝牙语音芯片在婴儿摇篮椅上的应用
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导读
电动汽车（evs）的快速发展对储能装置的能量密度的提出了更高的要求。目前，锂离子电池（lib）由于其高能量密度和长期循环稳定性的优势，占据了大部分电动汽车可充电电池市场。然而，其缓慢的动力学转化和严重的多硫化锂（lipss）穿梭效应严重地阻碍着锂硫电池的商业化应用 (图1a-b)。探索促进lips转化反应的有效催化剂是提高活性材料利用率和消除lips穿梭效应的有效策略。
近年来，单原子催化剂（sac）由于其100%的原子利用效率、优异的催化活性和选择性，以及可调的结构，而成为电催化领域的一个新的前沿和热点。这些先进的特性赋予sac在li-s电池中的巨大潜力(图1c)。
图1. （a）元素s8作为li-s电池活性材料，电池存在的问题。（b）li-s电池的理论充放电曲线。（c）sac对li-s电池中lips的催化作用。@elsevier
02
成果概述
最近，深圳大学刘剑洪与张黔玲团队在energy storage materials期刊上发表了标题为“fundamental, application and opportunities of single atom catalysts for li-s batteries”的综述型论文，全面深入地介绍了锂硫电池中单原子催化剂（sacs）的催化机理、结构和催化性能，并对sacs在锂硫电池不同组分中的实际与潜在应用进行总结，为设计具有高电催化性能的sacs和多原子催化剂提供新思路。
03
文章解读
1.sac的工作原理
在充电过程中，sacs活性位点首先吸附li2s产物，并形成强金属-硫（m-s）键，延长并削弱li-s键，诱导li+从li2s中分离，同时新的li2s分子结合到中间产物链中，不断重复以上脱锂和结合新li2s的步骤，以延长s链，从而完成li2s的氧化反应。
而在放电过程中，sacs中的金属活性位点可有效吸附lipss，并通过路易斯酸碱作用形成金属-硫（m-s）键和n-li键，m-s键和n-li键协同固定lipss，削弱li-s键，从而降低lipss的分解能垒并加速其转化反应。
其次，由电子轨道理论，当活性位点吸附lipss时，金属原子的4d轨道与s原子的p轨道发生d-p轨道杂化，随着原子序数的减小，填充反键轨道的电子减少而m-s键增强，表现出更好的催化性能。
图2. （a）fe sa催化li2s脱硫反应的机理。（b）tm原子与s之间的d-p轨道杂化理论@ elsevier
2.sac的构效关系
（1）尺寸效应
图 3. （a） 不同尺寸的金属颗粒的表面自由能和每个原子的比活性示意图。（b）催化剂的比活性是负载/尺寸的函数。（c）纳米颗粒、簇和单个原子的几何和电子结构。（d）lips分别在co-nps、co-acs和co-sas表面上的还原反应的能量分布，以及用s物种弛豫后催化剂的平均键距示意图。@elsevier
将催化剂的尺寸减小到几纳米、原子簇甚至单个原子有几个优点：（1）提高活性原子的暴露度、表面积和比催化活性；（2） 降低活性原子的配位数；（3） 形成量子尺寸效应；（4） 实现了强大的金属-载体-材料相互作用。虽然减小尺寸表现出了许多优势，但同时牺牲了催化剂的稳定性。簇和单原子通常不能单独稳定，需要锚固在载体材料上。催化剂的比活性随着尺寸的减小而提高，当它是单个原子时达到最高值，再次强调了sac的重要性和优势。此外，当颗粒尺寸减小到量子点（几纳米）和单个原子时，催化剂的电子结构逐渐改变（图3）。由于电子和几何结构的差异使得不同尺寸和形状的催化剂对包括li-s电池在内的催化体系催化性能有很大影响。
（2）sac的结构及其对li-s电池电催化性能的影响
图4.典型的sac由载体、中心金属原子、配位原子、环境原子和客体基团组成。@ elsevier
sac通常由五个重要组分组成，它们是：载体，中心金属原子，配位原子，客体基团和环境原子。
（1）载体是sac的重要组成部分，许多材料可以用作sac的载体，包括碳、氧化物、硫化物、mof、mxene等。载体应具有高表面积、丰富的锚固位置和高化学稳定性，还应具有高的电子传导性和可调谐结构，以增强s复合正极的电子传导性并适应充电/放电产物的体积变化。
（2）中心金属原子是实际的催化活性位点。选择合适的中心金属原子不仅要考虑中心金属原子的稳定性，还要考虑原子大小、轨道结构、电子结构和配位环境。
（3）中心金属原子的d电子高度受配位环境的影响。配位原子的引入可以为衬底提供更多的缺陷，从而促进中心金属原子的锚定能力。配位原子对于稳定中心金属原子和提高其催化性能也至关重要。此外，配位原子还可以影响中心金属原子的电子结构和几何构型，从而调节催化剂的性能。在为li-s电池设计合适的sac时，应仔细考虑配位原子对中心金属原子和载体的影响、配位原子与lips之间的相互作用以及不同配位原子的其他协同效应。
（4）与配位原子类似，客体基团/原子可以通过与中心金属原子键合而引入sac。li-s电池中sac的理想客体基团应为：i）可行地引入并可控，ii）能够增强催化性能，iii）适当的尺寸和配置，而不影响反应物和活性位点之间的配位。
（5）与客体原子相比，环境原子不与中心金属原子和配位原子直接键合，但它们仍然可以通过长距离离域调节sac的电子结构和催化性能。环境原子通常以杂原子的形式引入到载体中，可以调节电子结构并稳定中心金属原子。此外，客体基团还通过与中心金属原子的键合或通过分子间相互作用影响sac的电子结构。
3. sac在li-s电池中的应用
（1）硫复合正极
合适的s复合电极是li-s电池实现高能量密度和长期循环性能的关键。具有100%原子暴露和利用率，以及小质量比的sac，是构建s复合正极的最有潜力和最新的催化剂。具有n配位原子，并由多孔碳材料负载的过渡金属基sac作为li-s电池的电催化剂的应用已被广泛研究。此外，通过将sac与其他颗粒型催化剂偶联，利用了两种催化剂材料的协同效应的优势，具有双催化剂材料的s复合正极和负极来提高li-s电池的活性材料利用效率和长期循环性能（图5）。
图5.（a）带有双层催化剂的li-s电池图解。（b） 长链lips的稳定几何计算。（c） fe-n@c和co-n@csac上lips（li2s4、li2s6和li2s8）的结合能。（d）fe-n@c, co-n@csac和n@c上 li2s的分解能垒。（e）具有不同s复合正极分层结构的li-s电池的循环性能比较。（f）saco /sa-zn@n-c/cnts复合材料的合成示意图。（g） lips在–co/sa-zn@n-c/碳纳米管，–co@n-c/碳纳米管，–sa-zn@n-c和–n-c上的氧化还原反应的能量分布，以及（h）它们在0.2c下的循环性能。@ elsevier
（2）sac作为隔膜/中间层
li-s电池中的隔膜不仅作为避免电池短路的绝缘层，而且可以抑制lips的迁移。sac改性的隔膜/夹层由于其高电导率、强的lips吸附性能和催化能力而成为尖端。因此，已经进行了许多研究来研究sac改性的隔膜/夹层，以提高li-s电池的整体性能。一系列实验结果表明，改进的隔膜不仅可以解决lips穿梭效应问题，还可以解决锂枝晶问题。通过sac材料修改隔膜或创建夹层是防止lips穿梭，并增强li-s电池电化学性能的有前途的策略（图6）。
图6.（a） janus隔膜结构的示意图，负极使用bio-mof-100材料，正极侧使用znenc，可有效调节锂沉积，并防止lips穿梭效应。（b）使用celgard隔膜、zif-8/celgard隔膜和bio-mof-100/celgard隔膜的li/li电池的循环性能，面积容量为2 ma h cm–2，电流密度为1 ma cm–2超过4000 h。（c）2.05v下，li2s8/四甘醇溶液中sp和znenc电极的恒电位放电曲线。（e）多功能janus隔膜的制备示意图。（f）不同隔膜的li-s电池的速率性能和（g）长循环性能。@ elsevier
（3）sacs作为锂硫电池电解质添加剂
液体电解质的成分对li-s电池的性能极其重要。电解质添加剂可以进一步优化电解质组分，以调整sei和cei的化学/物理性质，从而提高li-s电池的性能。一系列实验结果表明，当sac或其类似物作为多功能电解质添加剂时，可以调节lips的溶解度，促进长链lips转化为固体产物，并缓解lips的穿梭效应（图7）。
图7.(a) copccl结构及其与li2s相互作用的dft模拟。金属锂浸泡在含(b) copccl及(c) copc电解液中的图片。(d) 使用标准dol-dme电解质(std)、std- copc和std- copccl电解质的锂硫电池的循环性能和(e) 倍率性能。(f) s8和lipss吸附在tipc和nipc上的电荷密度差异。(g) s8/lipss在tipc和h2pc上转换反应的自由能谱图。@ elsevier
（4）sac用作li负极
锂金属由于其低质量密度、高比容量和最低还原电势，是锂电池的一种有前景的负极材料。然而，锂的高化学反应性使其易于与电解质反应并产生不稳定的sei层。此外，在电池循环过程中不可避免地会出现无法控制的锂枝晶问题。近年来，将sac用作沉积基底或工程层显示了调节锂电镀/剥离行为，以提高锂负极稳定性和电池循环寿命的潜力。而sacs由于其特殊的电子结构，表现出良好的局部电子密度调节能力，可作为锂沉积基底，并提供大量的成核位点，有效优化成核条件，实现锂离子的均匀沉积，缓解锂枝晶的生长，从而显著提高锂金属的稳定性和电池的循环寿命（图8）。
图8. (a)裸锂表面和锌原子负载石墨烯表面的锂沉积过程示意图。(b) graphene、znsas和n-graphene的电子密度差和表面结合能。(c) znsas上的li迁移路径和能垒。(d)电流密度为0.5macm−2时znsas和kb电极上镀/脱锂的电压分布。(e)电流密度为1macm-2时li/znsas和li/kb电池的循环稳定性和库仑效率。(f)锂对称电池和li@znsas对称电池的电压曲线。(g)双功能zn1-hnc纳米反应器的合成工艺示意图。(h) zn1-hnc和sp衬底上li原子结合能的比较。(i) li原子吸附在zn1-hnc上的电荷密度差异。(j)在电流密度为3 ma cm-2、容量为3 mah cm-2时，zn1-hnc-li、hcn-li、sp-li和cu-li电极对称电池的长循环性能。@ elsevier
04 总结与展望
图9. li-s电池sac的前景。@ elsevier
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（1）通过数学建模筛选具有高催化性能的sac的结构并评估它们对li-s电池电化学性能的影响。然后开发合成策略以获得所需的sac。
（2） 开发简单和通用的合成策略，以获得具有良好稳定性和可控金属原子负载的理想sac。
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（4） 探索li-s电池中原子催化剂的催化机理。特别是，对电池运行过程中s物种以及sac的瞬时变化进行原位研究。
（5） 拓宽sac的应用领域、降低sac的成本并促进其商业应用。因此，应该开发一种简单且大量生产的合成技术。
此外，实验室研究的大多数电池都有过量的电解质和锂负极，这掩盖了商用电池的实际问题，并导致许多不准确的结论。简单地扩大低s负载电池的配置并不能保证高性能工业电池。开发高效的合成方法来制备具有可调结构的sacs材料，该材料适合于特定条件，以满足长期循环寿命、高速率、高s质量负载和低e/s比的要求，这是li-s电池工业化的开始。
05
成果启示
sac已应用于li-s电池的各种组件中。sac的结构对催化性能至关重要。sac的每个组成部分，包括支撑材料、中心金属原子、配位原子、客体基团和环境原子，以不同的方式对sac系统的电子结构、轨道杂化和几何构型产生巨大影响。尽管在将sac应用于li-s电池方面取得了许多进展，然而，用于li-s电池的sac的开发仍处于初始阶段，仍然需要解决许多挑战。我们需要在现有基础上精确地制备具有期望结构的sac来提升li-s电池性能。
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EnSM：锂硫电池单原子催化剂的基础、应用和机遇
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