通过调控电子传递路径解决银系光催化剂光腐蚀问题
0 1 引言
在众多新兴的处理水中微污染物的先进氧化工艺中，光催化技术因其独特的催化原理和广阔的应用前景脱颖而出。特别是在含银光催化剂中，银原子的表面具有可以被光波激发的电子疏密波，其特殊的窄带隙使光电子容易被激发。然而，大多数含银光催化剂在污染物降解过程中面临极易晶体还原和光腐蚀的威胁。
以最常见的氧化银（ag2o）为例，在特殊的光照射下，光电子从ag2o的价带（vb）过渡到导电带（cb），ag+会被光电子还原成ag0，此外，vb中的空穴会氧化晶格中的o2-，从而释放o2，这将产生催化剂的光腐蚀现象。同时，银离子将与残余氧元素结合以重建晶格，并产生光解发光中心。光解中心的形成将在带隙中形成缺陷能级并将逐渐损坏ag2o晶体，导致结构不稳定。此外，与ag2o直接接触的有机物会引发氧化还原反应。
为了解决银系光催化剂面临的光腐蚀和结构不稳定性等问题，研究人员试图通过构建异质结来调整电子的传输路径，异质结在抵抗光腐蚀和还原方面表现出一定的效果。氧化石墨烯、g-c3n4等材料已经被用于通过构建ii型或z型异质结来调节银光催化剂的电子传输路径，这可以提高晶体稳定性和抗光腐蚀性，然而，电子利用不足仍然是提高光催化效率的障碍。因此，有必要探索合适的催化剂以更有效地利用光电子。
在众多的光催化剂中，尤其是稀土光催化剂，如la2o3、la(oh)3和ceo2，由于其特殊的4f壳层电子，具有独特的光学、电学和催化性能，并在优化电子传输路径方面发挥着关键作用。然而，在某些情况下，即使构建了稀土半导体催化剂异质结结构，也不能很好地解决含银光催化剂的极易还原和光腐蚀问题。由于内置电场，电子会迁移到匹配的催化剂上，造成链式的晶体还原和光腐蚀。
进一步提高电子转移效率的有效途径是提供电子利用平台，电子利用平台可以暂时存储光电子，并防止光电子对晶体的还原。近年来，碳基材料如有机光催化剂、石墨烯和碳点已被证明是共催化活性位点和良好的电子受体/供体材料，其在优化电子传输路径方面表现出优异的平台特征。然而，石墨烯和碳量子点难以大量制造，这限制了它们在工业中的应用。因此，一种新型的电子受体平台具有制备简单、稳定性高的特点，可以优化电子传输路径，值得探索。
0 2 成果简介
成功构建ag2o/la(oh)3异质结，并通过鸿之微ds-paw软件模拟了异质结的能带分布，计算了构建异质结后的差分电荷密度，了解异质结构建后的电子传递过程。将制备的异质结固定在聚丙烯腈纺丝膜内，表现出优异的抗光腐蚀和抗晶体还原的能力。为解决银系光催化剂光腐蚀和晶体还原提供了新的思路。
0 3 图文导读
图1 ag2o、la(oh)3、al2.0、al2.0-dp和反应后al2.0-dp样品的(a)总光谱和(b)ag 3d、(c)la 3d区域的xps测量光谱。(d) 3d和(e)1d的ag2o/ la(oh)3异质结中电荷密度差异。(f)o1s区域。
图2 al2.0-dp的(a-c)sem图像、(d-f)eds元素图、(g)3d剖面图和(g)垂直视图。al2.0和al2.0-dp样品的(i, k, l)tem图像和(j)haadf-stem图像。
图3 (a) ag2o/la(oh)3 异质结的结构优化; (b) ag, (c) h, (d) la, 和(e) o 元素的电子投影能带图。
图4 (a) al2.0-dp 对四环素的降解路线图 (b) al2.0-dp的催化机理图。
0 4 小结
本文使用鸿之微ds-paw软件，优化了ag2o/ la(oh)3异质结的几何结构，计算了ag2o/ la(oh)3异质结的能带分布和差分电荷密度。解释电子在ag2o/ la(oh)3异质结中的传递机制。通过实验制备了ag2o/ la(oh)3异质结，并将其通过静电纺丝法固定在聚丙烯腈膜内，成功解决了银系光催化剂的光腐蚀和晶体易还原问题。通过实验证明了光生电子是由氧化银激发传递至氢氧化镧内，再传递到聚丙烯腈薄膜上。新制备的光催化膜对四环素等有机污染物有较高的光催化氧化性能。同时在环境治理中表现出优异的性能。
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图1 ag2o、la(oh)3、al2.0、al2.0-dp和反应后al2.0-dp样品的(a)总光谱和(b)ag 3d、(c)la 3d区域的xps测量光谱。(d) 3d和(e)1d的ag2o/ la(oh)3异质结中电荷密度差异。(f)o1s区域。
图2 al2.0-dp的(a-c)sem图像、(d-f)eds元素图、(g)3d剖面图和(g)垂直视图。al2.0和al2.0-dp样品的(i, k, l)tem图像和(j)haadf-stem图像。
图3 (a) ag2o/la(oh)3 异质结的结构优化; (b) ag, (c) h, (d) la, 和(e) o 元素的电子投影能带图。
图4 (a) al2.0-dp 对四环素的降解路线图 (b) al2.0-dp的催化机理图。
0 4 小结
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