固态电解质引入特殊官能团实现高电压锂金属固态电池
摘要
在基于固体聚合物电解质（spe）的锂金属电池中，双离子在电池中的不均匀迁移导致了巨大的浓差极化，并降低了循环过程中的界面稳定性。
本工作通过在聚碳酸酯基体中嵌入一个特殊的官能团（4-乙烯基三氟甲苯），提出了一种特殊的分子级设计聚合物电解质（mdpe）。
在mdpe中，由碳酸乙烯酯和4-乙烯基三氟甲苯共聚得到的聚合物基体通过氢键和cf键的 σ孔 效应与锂-盐的阴离子耦合。这种分子间的相互作用限制了阴离子的迁移，增加了mdpe的离子迁移数（tli+ = 0.76）。通过进行第一原理的密度泛函理论（dft）计算，深刻解析了mdpe增强tli+ 的机制。
此外，由于聚合物基体中的c=o基和三氟甲基苯（ph-cf3 ），mdpe具有高的电化学稳定窗口（4.9v），并且与锂金属的电化学稳定性极佳。受益于这些优点，lini0.8co0.1mn0.1o2 - 以mdpe作为电解质和电极粘合剂的固态电池表现出良好的速率和循环性能。该研究表明，在分子水平上设计的聚合物电解质可以为锂电池的高性能设计需求提供一个更广阔的平台。
研究背景
高压阴极的全固态锂金属电池（asslmb）由于其高能量密度和高安全潜力，被认为是大规模应用于电动汽车（ev）或混合动力电动汽车（hev）的理想储能设备。固体聚合物电解质（spe）因其重量轻、灵活性强、加工性好、成本低，在全固态电池系统中发挥着重要作用。
然而，spe的实际应用目前受到限制，因为其低离子传导率（例如，聚环氧乙烷/锂盐50 mah g−1。
相比之下，在传统的涂层工艺中，pvc电池的放电容量较低。
结论与展望
该工作开发了一种新型的分子级设计的聚合物电解质（mdpe），具有较宽的电化学窗口和优良的离子迁移数，并结合理论计算，揭示了聚合物基体与锂盐在mdfe中的化学作用机制。这种具有特殊分子设计的聚合物电解质通过分子间的相互作用提高了锂盐阴离子的迁移能，引入的4-乙烯基三氟甲苯可以分散c=o的电子供体能力，提高锂离子在聚合物链段运动中的迁移。
此外，该聚合物电解质的设计与综合制备工艺相结合，实现了低界面电阻和高倍率性能的聚合物固体电解质。这种将材料的分子级设计与工艺创新相结合的新颖方法，对金属锂固态电池的合理设计和开发具有广阔的前景。
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此外，该聚合物电解质的设计与综合制备工艺相结合，实现了低界面电阻和高倍率性能的聚合物固体电解质。这种将材料的分子级设计与工艺创新相结合的新颖方法，对金属锂固态电池的合理设计和开发具有广阔的前景。
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