原位调控质子嵌入实现高性能柔性锌锰电池
研 究 背 景
水系锌锰电池，由于其材料成本低，制备工艺简单，容量高较高等优势，被认为是具有潜力的水系储能体系。然而，在放电过程中质子嵌入反应（二）生成的mnooh容易发生歧化反应（反应一），造成阴极材料的溶解，导致循环性能不佳。此外，水分解限制了常规水系电解质的电压窗口，从而限制能量密度的提高。鉴于此，很难同时提高循环稳定性和能量密度。
文 章 简 介
基于此，中国科学技术大学钱逸泰教授&侯之国副教授团队提出一种竞争反应机制原位调控质子嵌入反应，减少mnooh生成，减少锰溶解。具体来说，通过耦合高交联密度的水凝胶电解质，在弱酸性电解质中实现mno2/mn2+两电子反应（反应三）的可逆充放电。
在放电过程中，反应二和三存在竞争关系，由于mno2/mn2+反应放电电压高，并且消耗大量质子，质子嵌入反应被抑制，从而歧化反应造成的锰溶解得到限制，电池循环稳定性得到提高。于此同时，mno2/mn2+反应的引入，显著提高了体系的能量密度。最终，锌锰电池实现了858 wh/kg基于α-mno2的质量的高能量密度以及7000圈的长循环。
图1. 竞争反应机理示意图。
图2. 高交联密度水凝胶电解质的制备与表征。
图3. 基于hch的锌锰电池的电化学性能。
图4. 电极反应机理表征。
图5. 不同工况下的hch基柔性锌锰电池性能。
本 文 要 点
要点一：阴极竞争反应机制
本文提出一种基于mno2沉积溶解反应和质子嵌入反应的竞争反应机制，放电过程中，mno2沉积溶解反应与质子嵌入反应竞争消耗质子。放电过程中，由于mno2沉积溶解反应优先发生，质子嵌入反应得到极大的抑制，从而减少mnooh的生成，进而降低由mnooh歧化反应造成的锰溶解。
要点二：高交联密度水凝胶电解质
一种超薄（101μm）的高交联密度的水凝胶电解质(hch)被制备。通过降低自由水含量，hch的电压窗口拓宽至2.45 v。hch中大量的亲水官能团和金属阳离子与水分子相互作用，破坏了水分子形成的氢键网络，从而限制质子从阴极迁移至阳极，保护阳极不受腐蚀的同时为mno2/mn2+维持酸性环境。
要点三：循环稳定性和能量密度同时提高
mno2||hch||zn全电池经过7000次循环后，在0.8 ~ 2.2 v电压范围内的容量保持率为93.5%，以阴极质量为基准的能量密度为858 wh/kg。实现能量密度和循环寿命同时提高。
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文 章 简 介
基于此，中国科学技术大学钱逸泰教授&侯之国副教授团队提出一种竞争反应机制原位调控质子嵌入反应，减少mnooh生成，减少锰溶解。具体来说，通过耦合高交联密度的水凝胶电解质，在弱酸性电解质中实现mno2/mn2+两电子反应（反应三）的可逆充放电。
在放电过程中，反应二和三存在竞争关系，由于mno2/mn2+反应放电电压高，并且消耗大量质子，质子嵌入反应被抑制，从而歧化反应造成的锰溶解得到限制，电池循环稳定性得到提高。于此同时，mno2/mn2+反应的引入，显著提高了体系的能量密度。最终，锌锰电池实现了858 wh/kg基于α-mno2的质量的高能量密度以及7000圈的长循环。
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本 文 要 点
要点一：阴极竞争反应机制
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要点二：高交联密度水凝胶电解质
一种超薄（101μm）的高交联密度的水凝胶电解质(hch)被制备。通过降低自由水含量，hch的电压窗口拓宽至2.45 v。hch中大量的亲水官能团和金属阳离子与水分子相互作用，破坏了水分子形成的氢键网络，从而限制质子从阴极迁移至阳极，保护阳极不受腐蚀的同时为mno2/mn2+维持酸性环境。
要点三：循环稳定性和能量密度同时提高
mno2||hch||zn全电池经过7000次循环后，在0.8 ~ 2.2 v电压范围内的容量保持率为93.5%，以阴极质量为基准的能量密度为858 wh/kg。实现能量密度和循环寿命同时提高。
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