具有准固态电解质的柔性Zn||TAP/Ti3C2Tx电池在可穿戴电子的应用
研究背景
有机材料由于其软晶格、可调结构和固有延展性的优点而在ees领域脱颖而出。有机正极可以通过n型或p型反应储存电荷。同时，具有氧化还原官能团的n型有机材料通过zn2+离子与活性中心之间的配位反应能够可逆地储存zn2+，避免了无机正极之间普遍存在的结构塌陷。迄今为止，羰基和亚胺化合物(例如，杯醌，芘-4,5,9,10-四酮(pto)，二喹喔啉[2,3-a:2′，3′-c]吩嗪(hatn)，和hatn-2,8,14-三碳腈(hatn-3cn))已经成为具有代表性的n型有机正极，并在水性zibs中实现了令人难忘的zn2+储存性能。但它们仍存在导电能力不足，在水系电解质中易溶解的缺点。具有扩展共轭碳氮骨架的三氮杂并五苯(c42n12h18，tap)是一种潜在的选择，具有显著的催化性能，但其储能行为尚未公开。此外，将有机分子嫁接到导电支架上，可有效增强电子转移，确保结构完整，在导电支架的选择中ti3c2tx表面积大，柔韧性强，是改善tap导电性、活性表面和机械稳定性的前沿材料。
文章简介
基于此，来自哈尔滨工业大学的xiaoxiao huang教授课题组在国际顶级期刊advanced materials上发表题为“mxene-boosted imine cathodes with extended conjugated structure for aqueous zinc-ion batteries”的文章。
本文提出了一种沿碳氮骨架扩展共轭效应的亚胺基三(氮)并五苯(tap)，将其原位注入层状mxene中形成tap/ti3c2tx正极。理论分析和电化学分析揭示了tap中选择性h+/zn2+共插入/脱出的机理，这归因于空间效应对活性碳氮中心可用性的影响。此外，ti3c2tx作为导电支架材料，有利于zn2+快速扩散，促进tap的电极动力学。在反复充放电过程中，tap与ti3c2tx之间的密切电子相互作用保持了tap/ti3c2tx的结构完整性。相应地，tap/ti3c2tx正极在0.04 a g-1的水系zibs中提供了303 mah g-1的高可逆容量，这也实现了超长寿命超过10000次循环，容量保持率为81.6%。此外，具有准固态电解质的柔性zn||tap/ti3c2tx电池在可穿戴电子器件中具有潜在的应用前景。这项工作提供了关键的指导，以创造高度稳定的有机电极先进zibs。
特色要点
要点一：以ti3c2tx为导电骨架，采用一步水热法在其层间生长tap，得到结构稳定，导电性质优异的tap/ti3c2tx复合材料用以存储zn2+
图1. tap和tap/ti3c2tx正极的理论模拟
图2. 制备tap/ti3c2tx的示意图
图3. tap/ti3c2tx的合成与表征
要点二：tap/ti3c2tx正极具有高的zn2+扩散系数，低的电荷转移阻抗，显示出优异的倍率性能和循环稳定性
图4. tap和tap/ti3c2tx正极的电化学性能
要点三：柔性准固态zn||tap/ti3c2tx电池体现了tap/ti3c2tx电池的实际应用，它可以承受各种恶劣的条件，包括钻孔、弯曲、切割和扭转
图5. tap/ti3c2tx正极的储能机理
图6. 基于tap/ti3c2tx正极的柔性zibs
总结
这项工作提供了一种拓展共轭亚胺骨架合成高性能有机正极的策略。制备了长程共轭结构的tap作为水系zibs的新型有机正极，由于空间位阻效应，tap具有选择性的h+/zn2+储存机制。为了进一步提高tap的电导率和结构稳定性，将ti3c2tx作为奇招引入tap中，以提高tap的电化学性能。因此，制备的tap/ti3c2tx具有303 mah g-1的高可逆容量，在1万个循环中具有显著的循环稳定性，容量保持率为81.6%。柔性准固态zn||tap/ti3c2tx电池体现了tap/ti3c2tx电池的实际应用，它可以承受各种恶劣的条件，包括钻孔、弯曲、切割和扭转。因此，这项工作表明扩展共轭结构是合成新型亚胺基正极的可行策略，同时也为含有其他氧化还原中心的有机正极的发展提供了新的思路。
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图2. 制备tap/ti3c2tx的示意图
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